Γεννημένος στο Μονφάλκονε, έξω από την Τεργέστη το 1934 και μεγαλωμένος στη Γένοβα, πόλη με την οποία παρέμεινε συνδεδεμένος καθ’ όλη τη διάρκεια της ζωής του, υπήρξε ηγετική μορφή της λεγόμενης «σχολής της Γένοβας», μαζί με προσωπικότητες όπως ο Λουίτζι Τένκο και ο Φαμπρίτσιο Ντε Αντρέ.

Η οικογένεια Πάολι, έκανε γνωστό τον θάνατό του με μια λιτή ανακοίνωση, που έγραφε: «Ο Τζίνο μας άφησε ειρηνικά χθες το βράδυ, περιτριγυρισμένος από την αγάπη των δικών του».

Δημιουργός εμβληματικών τραγουδιών όπως το Il cielo in una stanza και το Sapore di sale, ο Πάολι διέσχισε δεκαετίες μουσικής διατηρώντας ένα προσωπικό στυλ, συνδυάζοντας τον υπαρξισμό με την επιθυμία να αγγίξει τους πάντες. Η δουλειά του επηρέασε ολόκληρες γενιές καλλιτεχνών, ενώ συνέβαλε στον επαναπροσδιορισμό των ορίων της δημιουργίας τραγουδιών στην Ιταλία, μετατρέποντας την καθημερινότητα σε ποίηση.

Ηχογράφησε τον πρώτο του δίσκο το 1959 και κατάφερε να καθιερωθεί ως ένας από τους πρωταγωνιστές της ιταλικής μουσικής σκηνής για πάνω από έξι δεκαετίες.

Το 1963 αποπειράθηκε να αυτοκτονήσει και σώθηκε λόγω του ότι η σφαίρα «σφήνωσε» στο περικάρδιο και δεν έφτασε στην καρδιά, έμεινε όμως για πάντα στο σώμα του. «Ο ανιχνευτής μετάλλων χτυπούσε», θα έλεγε αργότερα αστειευόμενος στην Corriere della serra, δικαιολογώντας τη δραματική του πράξη λέγοντας ότι «ήθελε να δει τι θα συνέβαινε στη συνέχεια».

Από τους γνωστότερους δεσμούς του, εκείνοι με την τραγουδίστρια Ορνέλα Βανόνι και με την ηθοποιό Στεφάνια Σαντρέλι. Με την Βανόνι μάλιστα ηχογράφησε και σειρά μεγάλων επιτυχιών ενώ εμφανίσθηκαν μαζί σε πολλές συναυλίες.

Πριν από ένα μήνα βρέθηκε στο εξώφυλλο του Rolling Stone Italia, στο οποίο παραχώρησε συνέντευξη στην οποία εξηγούσε πώς έζησε τη ζωή του ως μια ατέρμονη έρευνα και γιατί «η μουσική δεν πρέπει να υποτιμάται».